文 章 信 息

富氯锂硫银锗矿助力高电压、高倍率、低温和超长循环性能固态电池

第一作者：彭林峰

通讯作者：余创*，谢佳*

单位：华中科技大学

研 究 背 景

使用硫化物固态电解质和高镍正极匹配的固态电池(SSB)具有倍率性能差，循环寿命短等缺点。高成本、低电导率和较差的兼容性被认为是硫化物固态电池的主要障碍。

本工作通过简易合成路径，大批量制备了具有高室温离子电导率(9.03mS/cm)的富氯硫银锗矿电解质Li5.5PS4.5Cl1.5，并在室温(RT)和低温下，揭示了碳导电剂在复合正极中的作用。

采用无碳正极（LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2）的固态电池在室温，10C倍率下循环10000次，以及在-20℃，0.2C条件下循环200次，容量保持率分别为82.4%和97.0%。该工作显示了硫银锗矿固态电解质在不同温度下制备高倍率和长循环固态电池的潜能。

文 章 简 介

本文中，来自华中科技大学的谢佳教授、余创教授课题组在国际知名期刊Chemical Engineering Journal上发表题为“Chlorine-rich lithium argyrodite enabling solid-state batteries with capabilities of high voltage, high rate, low-temperature and ultralong cyclability”的研究文章。

该文以Li5.5PS4.5Cl1.5和LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2分别为固态电解质和正极材料，构筑的固态电池在室温和低温条件下均具有高倍率性能和长循环稳定性。

"

图1. 图片摘要

文 章 要 点

要点一：大批量合成高离子电导率锂硫银锗矿固态电解质

传统的机械球磨制备硫化物电解质具有耗时耗能等缺陷，且硫化物原料在高转速下容易粘壁导致样品合成一致性较差，且无法大批量制备。本文通过将原料简单混合后直接高温煅烧，制备具有高离子电导率(9.03mS/cm)的硫银锗矿固态电解质。

由于避免了高速球磨过程，大大节省材料制备时间和成本，更重要的是，该方法适于放大生产。将单次合成量增加至10g，得到的样品在室温和低温下仍可保持高离子电导率(室温7.6mS/cm，-20℃ 0.43 mS/cm)，高离子电导率是电池在不同温度下稳定循环的基本保障。本文合成方法简单，易放大，有利于硫银锗矿固态电解质的实际应用。

要点二：导电碳在室温和低温下对固态电池性能影响

众所周知，导电碳可促进硫化物电解质的分解，从而影响固态电池性能，然而，导电碳在不同温度条件下对电池性能的影响并不清楚。本文研究了复合正极中是否加碳对电池不同温度下的电化学性能影响。

结果显示，在室温和-20℃下，使用无碳正极的固态电池均表现出更稳定的循环和容量发挥。另外，使用加碳正极的固态电池性能在低温下比室温下衰减更少，表明电池在低温比室温下具有更高的电化学稳定性。

要点三：室温和低温下的大倍率长循环固态电池

以Li5.5PS4.5Cl1.5和LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2分别为固态电解质和正极材料，构筑的固态电池在室温和低温条件下均具有高倍率性能和长循环稳定性。在室温，10C倍率下循环10000次，以及在-20℃，0.2C条件下循环200次，容量保持率分别为82.4%和97.0%。电解质的高离子电导率和稳定的正极/电解质界面相产物是固态电池在不同温度下实现高性能的关键。

文 章链接

Chlorine-rich lithium argyrodite enabling solid-state batteries with capabilities of high voltage, high rate, low-temperature and ultralong cyclability

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132896

通 讯 作 者 简 介

谢佳 教授。

华中科技大学教授、博士生导师，国家重点基础研究计划（青年973计划）项目“高比能二次锂硫电池界面问题基础研究”首席科学家。2002年于北京大学化学与分子工程学院获学士学位；2008年于斯坦福大学化学系获博士学位；2008-2012年美国陶氏化学任资深研究员；2012年初回国，担任合肥国轩高科动力能源股份公司研究院院长，从事动力锂离子电池研发及产业化工作；2015年担任华中科技大学教授。近年来在动力电池及电池关键材料、储能及新能源汽车领域等方面取得了原创性成果。在 Science, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater. 等核心期刊发表论文60余篇，获专利授权50余项，其中发明专利授权20项。正在承担国家基金委联合基金重点项目、面上项目、科技部重点基础研究计划“青年973项目”、动力及储能电池技术企业合作项目等。

余创 教授。

华中科技大学教授、博士生导师，湖北省青年专家。2009年于哈尔滨工程学院材料科学与化学工程学院获学士学位；2012年于中国科学院福建物质结构研究所获硕士学位；2017年于荷兰代尔夫特理工大学获博士学位；先后在荷兰代尔夫特理工大学和加拿大西安大略大学从事博士后研究工作。近年来主要从事电化学储能领域研究工作，主要集中在全固态电池及其关键材料研究领域。目前在Nature Materials, J. Am. Chem. Soc., Nature Communications, Adv. Energy Mater., ACS Energy Letters, Nano Energy, Energy Storage Material, Journal of Materials Chemistry A, ACS applied Materials & interfaces等核心期刊发表论文40余篇。长期从事电化学储能材料及器件的研究工作，尤其是在固态电池及其关键材料领域有较为丰富的经验。主要研究方向包括固态电池及其关键材料，面向电网的大规模电化学储能技术及新能源汽车技术等。

新材料新闻