在国家自然科学基金项目（批准号：22273076）等资助下，西湖大学王涛研究员课题组，运用密度泛函理论计算模拟了Fe、Co、Ni等铁磁相及顺磁相对氨合成显示的活性，揭示了铁磁-顺磁相变对铁磁金属催化性能的影响机制，相关研究成果以“铁磁金属催化剂的顺磁相助力合成氨活性走向Sabatier峰值（Toward Sabatier Optimal for Ammonia Synthesis with Paramagnetic Phase of Ferromagnetic Transition Metal Catalysts）”为题，于2022年12月6日在线发表于《美国化学学会杂志》（Journal of the American Chemical Society）上。

Sabatier规则是多相催化领域中理想催化剂的黄金标准，即催化剂与反应物种的作用力要恰到好处，若作用太强，产物将难以脱附；若作用太弱，反应物则无法被催化剂有效的活化。基于这一经典规则，诸多催化反应中不同催化剂活性所呈现的趋势可以被定义成火山图，接近火山顶则是催化剂设计的主要追求目标。氨作为重要的工业合成原料，是生产肥料等化学品的最大原料之一。Haber–Bosch工艺合成氨反应机理较为明确，是目前生产氨的主要方法之一，亦是研究催化过程的理想模型反应。目前常用的调控方式如合金化、应力、表面修饰、限域化等，均将从本质上改变催化剂活性中心的结构，进而影响反应机理。因此，如何从催化材料内禀的物理、化学性质出发，挖掘出调控其反应性能的可能性成为关键科学问题。

上述研究团队从电子的自旋-自旋相互作用出发，提出在催化过程中，铁磁性过渡金属的磁序受高温扰动，呈现出顺磁性，并通过这种铁磁-顺磁相变将把钴和镍向氨合成Sabatier峰值推进。基于该机制，研究团队利用密度泛函理论计算，模拟了Fe、Co、Ni铁磁相及顺磁相的氨合成活性，揭示了铁磁-顺磁相变对铁磁金属催化性能的影响机制（图）。在相同反应条件下，使用顺磁性钴和镍作为催化剂的氨合成，效率比相应铁磁性状态下高出100~10000倍，显现了温和条件下合成氨的巨大潜力。

 

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