响应外界刺激并发生结构和形状变化在自然界中普遍存在，从而赋予生命体系至关重要的响应、驱动和适应功能。这一现象启发了人们挖掘生物体系适应变形背后的关键范式和特征，以进一步指导人工变形材料的设计和合成。水凝胶具有高含水量和水合/脱水介导的可逆体积变化，因此是一类重要的可变形软材料，在仿生驱动和软机器人领域展现了巨大的应用潜力。先前的研究工作主要集中在非均质水凝胶结构的合理设计或对外部刺激的复杂操纵上，导致变形水凝胶往往缺乏像生命体那样的智能性和自适应特征。截至目前，实现恒定外界刺激条件下均质水凝胶的自调节响应行为仍然具有挑战性。

近期，中国科学技术大学李闯教授团队报道了一种在恒定光照下自发反转变形和运动的均质水凝胶体系。通过合理设计两种螺吡喃分子并协同修饰到同一种均质水凝胶结构中，在恒定光照条件下实现水凝胶内部净电荷呈现“正-中性-负”的顺序变化，这种分子水平的净电荷变化进一步导致水凝胶宏观尺度上的连续体积“收缩-膨胀”变化（图1）。水凝胶薄膜一旦单侧照光，沿厚度方向便会产生时间依赖性的非单调反转变形梯度，从而在恒定光照下呈现连续瞬时反转形变，实现了水凝胶自调节的连续“向光-背光”弯曲行为（图2）。在此基础上，作者设计构建了一系列生物启发的双向变形模型，在恒定光照条件下、无需任何人为控制，水凝胶不仅可以实现自调节双向变形行为（图3），同时展示出有前途的自调节双向滚动运动（图4）。该工作巧妙的利用两种螺吡喃的分子电荷变化，实现了宏观尺度均质水凝胶高度可逆的自调节反转形变和运动，并在多种分子体系中得到验证，对在单一恒定刺激下均质水凝胶的非单调形变和双向运动进行编程，未来有望应用于智能执行器和软机器人等领域。

该研究成果近期以“Self-regulated reversal deformation and locomotion of structurally homogenous hydrogels subjected to constant light illumination”为题发表在Nature Communications上。中国科学技术大学高分子科学与工程系李闯教授为论文通讯作者。中国科学技术大学硕士研究生郭珂昕和杨雪晗为论文共同第一作者。该工作得到国家自然科学基金、国家重点研发计划、安徽省自然科学基金和中国科学技术大学的支持。

图1 螺吡喃分子光异构化速率差异导致的水凝胶内部电荷反转及水凝胶宏观体积连续的收缩-膨胀变化

图2 时间依赖性光照梯度构建的瞬态连续非单调反转形变

图3 利用水凝胶双向瞬态形变行为构建的可编程瞬态形变模型

图4 水凝胶在恒定光照条件下的自调节双向滚动运动

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