水凝胶在软机器人、组织工程、可植入电子设备等领域具有广泛的应用前景，尽管大多数水凝胶由于其高含水量和亲水性而具有非粘性，但在运行时通常需要粘附在基材上，尤其是在潮湿环境中。该文报道了一种通过表面锚定非常薄的粘合剂涂层来快速逆转水凝胶粘附特性的策略。受贻贝粘附的启发，聚乙烯醇水凝胶首先涂有与 Fe3+ 螯合的聚合单宁酸，作为界面粘合层。随后，湿粘合剂聚（多巴胺甲基丙烯酰胺-共-丙烯酸甲氧基乙酯）被牢固地固定以形成非常薄的粘合剂涂层（<10 µm），可以在空气和水下产生高粘合强度。该粘合剂涂层还赋予水凝胶在温暖条件下（50°C）的高保水能力，并能够在指定区域按需进行功能化，以实现不对称粘合、对润湿性的静态和动态控制。该战略展示了从生物医学到可穿戴电子产品的广泛应用的潜力。

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图1 水凝胶粘合剂的设计和制造。i) PVA 水凝胶的示意图。ii) 用 TA 处理 PVA 水凝胶。iii) 然后，PVA-TA 水凝胶与 Fe3+ 溶液反应。iv) 清除未配位的 Fe3+后，在水凝胶表面涂上一层粘合剂并组装。

 图2" 改性水凝胶的表面结构。粘性水凝胶结构示意图及其横截面 FESEM 图像。

图3 PVA水凝胶的粘附性能。a）水凝胶在空气和水下不同处理后的粘附力。b) 固定或未固定 Fe3+ 的改性水凝胶的粘附力曲线。c) 粘性水凝胶在空气和水下的粘附持久性。d1) 小块粘性水凝胶的图像，d2) 可用于在水下反复转移钢球，以及 d3) 球上没有残留粘合剂。d4) 水箱底部的孔。d5) 使用粘性水凝胶堵塞孔并在一周后保持其粘性。

图4 不对称水凝胶粘合剂的一个改性侧的粘合和润湿特性的表征。a) 不对称水凝胶的粘合剂表面和 PVA 表面的宏观图片。b) 相应的水接触角。c) 粘性水凝胶不同侧面的粘附曲线。d) 二氯乙烷液滴在水凝胶表面的粘附力测量曲线。e) 原油从倾斜的不对称水凝胶上滚落。f) 带有微图案的 PVA-TA/Fe3+ 水凝胶。g) 表面带有微图案的水凝胶的改性。

图5 粘性水凝胶的保水性能。a) 圆柱体之前和之后的图像 1) PVA 水凝胶，2) PVA-TA 水凝胶，3) PVA-TA/Fe3+ 水凝胶，和 4) 用粘合剂组装的 PVA-TA/Fe3+ 水凝胶在 50 °C 下放置 24 H。b) 失水率的变化。c) 水凝胶失水过程示意图。d) 不同圆柱形水凝胶的一端在去离子水中浸入荧光染料染色 3 小时后在紫外灯下的照片。e) 水凝胶内外层不同亲水性对水分蒸发影响的示意图。f) 水凝胶的水接触角。g) 失水过程中表面孔隙结构闭合示意图。h) PVA（1、2、5 分钟）和 i）PVA-TA/Fe3+ 水凝胶（1、2、5 分钟）在 50 °C 失水期间的表面结构变化。

图6 粘性水凝胶作为人造电子皮肤的高灵敏度导电性。a) 在水凝胶的一侧用粘合剂改性得到的胶带照片。b) 水凝胶连接到电路。c) 粘性水凝胶应变的电阻响应拉伸到 20%、40%、60%、80% 和 100%。附有水凝胶的手指弯曲 d) 45°和 e) 65°时的电阻响应。f) 用手指弯曲 65°100 次循环的水凝胶的电阻响应曲线。

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相关论文以题为Reversing Hydrogel Adhesion Property via Firmly Anchoring Thin Adhesive Coatings发表在《Advanced Functional Materials》上。通讯作者是中国科学院兰州化学物理研究所Yanfei Ma、麻拴红副研究员、周峰研究员。

参考文献：doi.org/10.1002/adfm.202111278

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