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智能变形水凝胶作为一种软、湿态智能材料，能在外界环境的刺激下将自身化学能转化为机械能，同时伴随体积及形态的转变，因此一直以来被认为是理解与验证生物变形的理想平台。经过多年的发展，智能变形水凝胶已然能模仿自然界中的大部分变形行为，并展现出多刺激响应、可编程、程序化形态转变等诸多特点。然而，自然界的生命体不仅能改变自身形态，还可将这种原位的变形高效地转化为运动，从而满足自身示警、捕食及避险等需求。因此如何模仿生命体的运动行为，并进一步使智能变形水凝胶实现越野运动依然是一个巨大的挑战。
中国科学院宁波材料技术与工程研究所智能高分子材料团队陈涛研究员长期从事功能与智能高分子水凝胶及其在仿生变形、变色及运动等方面的前沿探索研究。近期，该团队与浙江大学、之江实验室的郑音飞教授合作，基于前期提出的界面扩散聚合（IDP）策略（CCS Chem. 2022, DOI: 10.31635/ccschem.022.202201942），成功编程智能高分子水凝胶的各向异性结构，从而模仿尺蠖的爬行行为，实现了智能变形水凝胶全地形的越野爬行行为（图1）。
为了能实现高效的变形-运动转变，研究人员利用冰模板的方法，制备了具有超快温度响应的聚N-异丙基丙烯酰胺（PNIPAm）凝胶海绵。其可在5s内收缩到自身体积的40%，并且由其制备而得的双层水凝胶驱动器展示出88°/s的快速弯曲变形（图2）。值得一提的是，与传统的智能变形材料通过减小自身厚度来加快响应速度的方式不同，即使该凝胶厚度增加到2mm，其驱动速度也不会有较大损失。因此，在保证凝胶驱动变形速度的同时，PNIPAm凝胶海绵能具有更大的体积从而能将自身更多的化学能转化为机械能。
进一步地，为了增强凝胶变形的可控性，研究人员基于凝胶结构设计以及IDP策略，通过在PNIPAm凝胶海绵的表面定制化地生长含有Fe3O4纳米颗粒的光热凝胶，使得所制备的双层水凝胶驱动器能在近红外（NIR）光驱动下产生向光性及自持振动行为（图3）。除此之外，研究人员还可通过IDP策略，将制备好的双层水凝胶驱动器切断并重新排序组装，从而实现在NIR光下的多自由度程序化变形。
基于凝胶的程序化变形，这种双层的水凝胶驱动器能通过模仿自然界中尺蠖爬行的过程，利用时空调控的原位变形与环境的交互来实现高效的爬行运动。具体而言，一束NIR光首先照射的凝胶的头部，由于Fe3O4纳米颗粒的光热作用与PNIPAm凝胶海绵的热响应形变的协同作用，凝胶头部快速弯曲变形，并与粗糙基底形成卯榫结构增大其与基底的摩擦力。而后，NIR逐步移向凝胶中部，并不断触发所经凝胶的热弯曲收缩，使得凝胶整体收缩前进。当NIR移动到凝胶尾部时，对称相反的结构使得凝胶尾部凝胶向上弯曲从而抬起凝胶头部，使得其与基底的卯榫结构打开，解除锚定作用。最后，当移除NIR光后，头部的凝胶会快速回复到初始状态从而触发下一次循环。因此水凝胶也可在这种动态的卯榫锚定模式下，实现持续地爬行过程（图4）。值得一提的是，利用这种动态的卯榫锚定模式，该双层水凝胶驱动器可以适应多种粗糙表面，甚至可在普通的自然沙地上实现快速爬行。
此外，得益于IDP策略对凝胶结构的编程，双层水凝胶驱动器可进一步仿生进化出二维的六触手形态，通过水凝胶触手之间的互相配合实现快速的二维爬行。并且通过触手的程序化变形，水凝胶还可在爬行过程中不断调整自身体积，从而适应地形的变化，并成功穿越隘口，山谷以及山脊等一系列复杂地形（图5）。
该工作近期以题为“The Dynamic Mortise-and-Tenon Interlock Assists Hydrated Soft Robots Toward Off-Road Locomotion”的论文在线发表在Science合作期刊Research（DOI: org/10.34133/research.0015）上。本研究得到了国家重点研发计划（2022YFB3200071）、浙江省自然科学基金（LD22E050008，LD22A020002）、浙江省重点研发计划（2022C01002）、中国科学院青年创新促进会（2019297）、浙江省医药卫生重点科技项目、国家卫生健康委员会科研基金（WKJ-ZJ-2009）和国家重大科研仪器开发项目（81827804）等项目的支持。
图1 水凝胶的仿生进化及越野爬行
图2 具有快速温敏驱动的凝胶海绵
图3 NIR下光热水凝胶驱动器的程序化变形过程
图4 仿尺蠖多地形快速爬行
图5 水凝胶二维越野爬行
中科院宁波材料所
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