近日,中国科学院大连化学物理研究所研究员郭鹏、刘中民院士团队基于对分子筛微观结构的理解,开发出一种在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的新方法。相关成果发表在《美国化学会志》。
该方法示意图。大连化物所供图
纯硅分子筛在吸附、分离和催化等石油化工行业具有潜在应用价值,性能与其微观晶体结构密切相关。在传统水热合成中,纯硅分子筛的结晶时间较长,往往需要使用有毒氟化物、复杂后处理的脱铝晶种、含氟合成的纯硅晶种等。这些问题带来了一系列环境和经济方面的挑战,限制了纯硅分子筛的广泛应用。
该工作中,研究人员通过运用先进表征手段,深入探索了氟离子在纯硅分子筛中稳定特定结构单元的导向机制,开发了一种在无氟无晶种条件下合成纯硅分子筛的通用新方法,并将其命名为“有机结构导向剂不适配法”。该方法主要运用富含四元环的SOD型纯硅分子筛作为硅源,选取与其结构不适配的有机结构导向剂,快速地合成具有CHA、*BEA等拓扑结构的纯硅分子筛目标产物,解决了传统氟体系水热合成纯硅分子筛所带来的环境和经济问题。同时,研究人员通过三维电子衍射和高分辨成像等技术探究了CHA和*BEA两种重要纯硅分子筛的结晶机理。研究发现,通过以上方法合成的纯硅CHA分子筛具有丙烷/丙烯分离性能,而纯硅*BEA分子筛负载锌物种后,可作为丙烷直接脱氢催化剂。此外,研究人员提出,该方法也适用于硅铝体系,可以快速合成一系列小孔分子筛。
相关论文信息:https://doi.org/10.1021/jacs.3c08484
中国科学报
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