4月23日,东方理工(暂名)孙学良院士与夏威团队在JACS期刊上发表题为“用于全固态电池的锂金属兼容型反萤石电解质(Lithium Metal-Compatible Antifluorite Electrolytes for Solid-State Batteries)”的实验论文。
文章提出了一种反式结构的新型电解质设计思想,以消除传统固体电解质化学组成中的非锂阳离子,从而获得对锂的本征热力学稳定性(图1)。研究团队成功合成了一种基于Li-N-S 化学组分的锂传导反式结构—反萤石Li2+xNxS1-x(0 < x < 1)。该电解质实现了室温下的高离子电导率和出色的锂兼容性。此外,通过中子和同步辐射 X 射线衍射的深入结构分析(图2),研究团队首次揭示了反萤石结构中负责锂快速传输的锂间隙构型,工作推动了用于全固态锂金属电池的新型先进固体电解质材料的开发。
全固态锂金属电池因其高能量密度和安全性备受瞩目,被视为传统锂离子电池的理想替代品。然而,尽管其潜力巨大,缺乏对锂金属负极稳定的固体电解质材料一直是科学家和工程师们面临的挑战之一。传统固体电解质的结构框架由以高价阳离子为中心的多面体构成,每个阳离子与六个或四个阴离子(通常是氧、硫和卤素离子)配位,例如,在最具代表性的 Li10GeP2S12 硫化物和 Li3YBr6 卤化物固体电解质中,分别是(Ge/P)S4 四面体和 YBr6 八面体。高价阳离子(如 Ge/P 和 Y)是维持电解质结构稳定性所必需的,但是其又是导致固体电解质对锂不稳定的根源。因此,开发兼容锂金属负极的高性能固体电解质材料是当前锂电池研究的热点和难点。
图 1. 反式结构固体电解质的设计原则
图 2. 基于中子衍射和同步辐射X射线衍射的固体电解质结构解析
图 3. 固态电解质对锂金属稳定性测试
注:JACS (全称Journal of the American Chemical Society)是一本由美国化学学会(ACS)出版的权威化学期刊。它是化学领域中历史悠久、影响深远的期刊之一,创刊于1879年,至今已有百余年的历史。JACS致力于发布高质量的原创研究成果,覆盖了化学领域的各个方向,如有机化学、无机化学、物理化学、生物化学等等,包括了从基础理论到应用实践的各个方面,对推动化学科学的发展和促进学术交流具有重要作用,同时也为工业界和政府机构提供了了解最新科学进展的重要渠道。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.4c02170
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